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赤井 政信; 伊藤 信行*; 山口 徹治; 田中 忠夫; 飯田 芳久; 中山 真一; 稲垣 真吾*
JAERI-Tech 2004-058, 47 Pages, 2004/09
JAERI-Tech-2004-058.pdf:7.27MB
TRU廃棄物試験設備は、放射性廃棄物処分の安全評価において必要とされる地中における超ウラン元素(TRU元素)等の挙動に関するデータを取得することを目的として、燃料サイクル安全工学研究施設のバックエンド研究施設内に設置した。本試験設備は、地下深部に特有である還元環境下でデータ取得試験を行うための不活性ガス循環型グローブボックスシステム,放射性核種と人工バリア材及び天然バリア材との化学的・地球化学的相互作用を調べる試験装置(バリア性能試験装置)を内蔵した大気雰囲気のグローブボックスシステム、及び各種分析装置から構成されている。本報告書は、本設備を構成する各装置の原理,構成,機能(測定例),安全設計、並びに本設備を用いた研究成果についてまとめたものである。
嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫
JNC TN8430 2000-009, 35 Pages, 2000/07
JNC-TN8430-2000-009.pdf:0.88MB
TRU廃棄物の処分方法として、地層処分施設へ埋設する方法が検討されている。使用済核燃料の再処理埋設より発生するTRU廃棄物である低レベルプロセス濃縮廃液の固化体には、多量の硝酸塩が含まれている。硝酸塩は微生物の脱窒作用により、最終的に窒素まで還元される可能性がある。このため、嫌気条件での微生物による硝酸塩の脱窒にともなって発生する窒素が人工バリアの破壊や人工バリア中の汚染水の押し出しといった物理的な影響を与える可能性があることが指摘されている。したがって、脱窒能を有する微生物(以下、脱窒細菌と記す)が処分システムに与える影響は重要であると考えられる。本研究では、高アルカリ、還元性となる処分環境に対する脱窒細菌の耐性を調査することを目的として、脱窒細菌としてPseudomonas denitrificansを使用し、pH及びEhが脱窒細菌の活性に与える影響を把握するための実験的研究を実施した。その結果、pHが脱窒細菌の活性に与える影響については、本研究で使用した脱窒細菌では、pHが中性より高くなるにつれて低下し、pH=9.5以上では定量下限値以下となることが示された。Ehが脱窒細菌の活性に与える影響については、把握することはできなかったが、試験条件が還元環境に制御されていれば、脱窒細菌は活性を持つことが明らかとなった。いずれにしても、pHが12.5程度の高アルカリとなる処分環境条件においては、本研究で使用した脱窒細菌の活性はEhにかかわらず、中性領域での活性と比較すると小さくなると考えられた。
加藤 博康*; 中澤 俊之*; 上田 真三*; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-069, 41 Pages, 1999/11
圧縮状態のベントナイト中での収着現象の評価の一環として、酸化/還元環境により原子価が敏感に変化するU,NpおよびTcについて地下還元環境を模擬した還元性雰囲気中での見かけの拡散係数測定を実施した。ベントナイト試料には山形県産のNa型ベントナイトであるクニゲルV1(クニミネ工業株式会社製)を用いた。乾燥密度ならびに試験液性依存性を測定するために、下記の条件にてIn-diffusion型の拡散試験を実施し見かけの拡散係数を測定した。取得された拡散プロファイルは一様でなく、複数の拡散プロファイルが混在する場合も見られた。各拡散プロファイルに対して解析を行い取得された、還元環境下での見かけの拡散係数の範囲を以下に示す。元素:U 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:1.2
10-15
1.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.110-141.710-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:9.310-152.110-14(m2/s) 元素:Np 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:2.410-151.610-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.610-144.910-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.310-152.610-14(m2/s) 元素:Tc 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:7.010-157.410-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:2.210-145.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.910-153.510-13(m2/s)
泊里 治夫*; 枡形 剛*; 下郡 一利*; 和田 隆太郎*; 本田 明; 谷口 直樹
JNC TN8400 99-076, 100 Pages, 1999/10
高レベル放射性廃棄物の地層処分においてオーバーパックの候補材料のひとつであるチタンの水素吸収挙動に関して、模擬地下水中でのベントナイト、印加電位、溶液のpH、陰分極試験時間の影響を検討した。水素吸収量の時間依存性を基に、水素吸収が放射物線則に従うと仮定して求めた水素吸収速度式から算出した1000年後の水素吸収量は、水素平衡電位近傍である-0.51Vvs.SHEでは約17ppmとなった。単位面積あたりの水素吸収量と平均の電解電流の対数との関係は直線性が得られ、水素吸収量の放射物則および今回行った程度の試験時間からの評価の妥当性が確認された。また、チタン中の水素量が約500ppmを超えた時点が脆化に対する臨界値と仮定した場合、チタンは地層処分環境下では1000年以上の寿命を有すると推察された。
和田 隆太朗*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 田邉 誠*
PNC TJ1058 98-004, 114 Pages, 1998/03
TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価することを目的として、平成8年度に引続いてTRU廃棄物の主要構成金属である炭素鋼の腐食機構やガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、平成8年度の試験研究において残された課題の内で重要度の高いものについて試験研究を行った。(1)還元条件下の模擬地下水中におけるジルカロイの自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は極微量である。(2)還元条件下の模擬地下水中におけるステンレス鋼(SUS304)の自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は超微量である。(3)ガラス製アンプル中に試験溶液と試験片を封入し、完全密閉状態で金属腐食により発生する水素ガス量を超長期に渡って測定する手法を確立した。(4)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、実際のコンクリート/モルタル充填試験体による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る還元条件下の水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。
和田 隆太朗*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 田邉 誠*
PNC TJ1058 98-005, 58 Pages, 1998/02
TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価することを目的として、平成8年度に引続いてTRU廃棄物の主要構成金属である炭素鋼の腐食機構やガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、平成8年度の試験研究において残された課題の内で重要度の高いものについて試験研究を行った。(1)還元条件下の模擬地下水中におけるジルカロイの自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は極微量である。(2)還元条件下の模擬地下水中におけるステンレス鋼(SUS304)の自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は超微量である。(3)ガラス製アンプル中に試験溶液と試験片を封入し、完全密閉状態で金属腐食により発生する水素ガス量を超長期に渡って測定する手法を確立した。(4)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、実際のコンクリート/モルタル充填試験体による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る還元条件下の水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。
佐藤 治夫
PNC TN8410 97-075, 29 Pages, 1997/04
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価において,深部地質環境における酸化還元条件は,還元性と考えられており,酸化還元条件に鋭敏な元素の1つであるSeは,条件によって価数が変化することが知られている。しかしながら,ベントナイト中のSeの拡散に関して還元条件下で研究された例は未だ見られず,実験的証拠が不足している。本報告では,ベントナイト中のSeの見掛けの拡散係数をベントナイト密度をパラメーターに還元条件下にて取得すると共に、還元条件下でのベントナイト中のSeの拡散挙動について検討した結果を記述する。Na型ベントナイトのクニゲルV1中のSeの見掛けの拡散係数を濃度プロファイル法によりベントナイト密度8001800Kg、m-3の範囲において還元条件(Ehvs.SHE-373363mV)及び室温(23.623.7
)にて取得した。実験は,N2雰囲気のグローブボックス内(O2
1ppm)で行い,間隙水の還元条件は,酸化還元電位をモニタリングしながら還元溶液とベントナイトを焼結フィルターを介して接触させることにより維持した。また,間隙水の酸化還元電位を確認するため,圧蜜ベントナイトを介しての酸化還元電位の伝播性を還元剤Na2S2O4を用いてベントナイト密度1800Kg、m-3の試料について透過拡散法により実験的に調べた。得られた見掛けの拡散係数は6.1x10-114.3x10-10m2・s-1の範囲であり,ベントナイト密度の増加に伴って緩やかに減少する傾向が見られた。還元条件におけるベントナイト間隙水中でのSe支配化学種は,HSe-であると考えられ,ベントナイト中のHSe-の見掛けの拡散係数は,同じ電荷を取るTcO4-のそれとほぼ同じであった。しかしながら,大気条件でのベントナイト中のアクチニド元素の見掛けの拡散係数は極めて小さく,間隙水中で複雑な陰イオンの錯体を形成することが知られている。ベントナイト中でのこれらの元素の拡散挙動は,陰イオンが支配的とは言うもののTcO4-やHSe-とは異なるものと思われる。このことから,間隙水中で単純なイオンを形成し,同様な電荷を持つイオンの拡散挙動は類似しているものと考えられる。
和田 隆太朗*; 西村 務*; 下郡 一利*; 井上 武*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*
PNC TJ1058 97-005, 49 Pages, 1997/03
チタンは高耐食性金属としてオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における耐食性を明らかにすることを目的として50
Cの脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中において500時間までの浸漬試験、電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食挙動を酸化性環境におけるそれと比較して評価した。不動態皮膜は還元性環境でも酸化性環境下と同じTiO
皮膜であったが青暗褐色の見るからに厚い皮膜が生じていた。腐食速度は0.010.1
A/cm
のオーダーで酸化性環境下よりかなり大きくなることが認められた。また、準耐食金属材料としての炭素鋼についても圧縮ベントナイト中における微生物共存下での耐腐食性を評価した。酸化性(大気開放)の人工海水中においては、炭素鋼の腐食挙動に及ぼす好気性細菌(鉄バクテリア: IB)単独添加の影響はベントナイト共存の有無に関わらず顕著には認められなかった。
和田 隆太朗*; 西村 務*; 下郡 一利*; 井上 武*; 藤原 和雄*; 西本 英敏*; 小田 正彦*
PNC TJ1058 97-004, 179 Pages, 1997/03
チタンは高耐食性金属とオーバーパック候補材料の一つとされている。本研究では地下深部本来の環境とされる還元性環境における耐食性を明らかにすることを目的として50の脱気炭酸塩溶液含浸ベントナイト中において500時間までの浸漬試験、電気化学的試験を行い、チタンの還元性環境における腐食挙動を酸化性環境におけるそれと比較して評価した。不働態皮膜は還元性環境でも酸化性環境下と同じTiO2皮膜であったが青暗褐色の見るからに厚い皮膜が生じていた。腐食速度は0.010.1A/cm2のオーダーで酸化性環境下よりかなり大きくなることが認められた。また、準耐食金属材料としての炭素鋼についても圧縮ベントナイト中における微生物共存下での耐腐食性を評価した。酸化性(大気開放)の人工海水中においては、炭素鋼の腐食挙動に及ぼす好気性細菌(鉄バクテリア:IB)単独添加の影響はベントナイト共存の有無に関わらず顕著には認められなかった。
大本 洋*
PNC TJ1601 96-002, 65 Pages, 1996/03
本委託研究は、高レベル廃棄物地層処分の化学的環境を還元的に保持するために、重要な役割を果たすと考えられる黄鉄鉱および有機物と水溶液の溶存酸素との反応速度とメカニズムを明らかにする、ことを目的とする。3ケ年計画の初年度においては、黄鉄鉱と溶存酸素の反応を、単結晶表面観察法および溶液組成分析法を用い、実験的に検討した。その結果、黄鉄鉱の酸化反応はp型、n型、中間型の半導体性質の相違により、反応速度も反応メカニズムも顕著な違いがあることが判明した。さらに、天然の有機酸として代表的な酢酸およびフミン酸と溶存酸素の反応実験、さらに黄鉄鉱と有機物を多量に含む海洋堆積物と溶存酸素の反応実験を行った。その結果、フミン酸と酸素および海洋堆積物と酸素の反応速度は非常に速いことが明らかとなった。またシナリオ評価の背景情報の一つとして、地球化学的環境の長期的変遷についてのこれまでの知見をまとめる。Eh、pHおよび溶存酸素量の時間的変化から、複雑な反応メカニズムが推察される。またシナリオ評価の背景情報の一つとして、地球化学的環境、特に地表温度と大気のCO2とO2量の長期的変遷について新しい知見をまとめた。
辻山 茂男*; 瀬尾 眞浩*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 柴田 俊夫*; 山川 宏二*
PNC TJ1560 96-001, 147 Pages, 1996/03
これまで動燃事業団が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし評価を行ったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法など、より具体的な指針として役立てるべく、個別現象解析モデルの研究をおこなった。本書が、今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。
not registered
PNC TJ1560 93-001, 60 Pages, 1993/03
これまで動燃事業団が実施してきたオーバーパックに関する研究成果についてレビューし評価を行ったのに引き続き、腐食防食協会の中に専門家による委員会を継続した。腐食科学の観点から、材料選定の考え方、実験方法、寿命評価手法など、より具体的な指針として役立てるべく、個別現象解析モデルの研究をおこなった。本書が、今後の研究開発の過程で利用され、オーバーパックに関する研究に役立つことを期待するものである。
松田 文夫*; 和田 隆太郎*; 藤原 和雄*
PNC TJ1058 92-001, 270 Pages, 1992/03
炭素鋼オーバーパックの長期腐食寿命予測に関する研究の一環として、本研究では極低溶存酸素濃度(10ppb以下)の人工海水単独系中での熱水循環式浸漬腐食試験と人工淡水および人工海水系での主としてアルカリ溶液中での電気化学試験を行った。(1)ループ式浸漬腐食試験1)試験条件をモニターしながら実施した腐食試験の条件は試験時間の大部分が試験温度80、溶存酸素濃度10ppb以下、PH8.2
0.2の範囲であり、溶存の酸化還元電位の測定結果などより充分還元性の条件を達成することができた。2)上記の条件下で6ヶ月間までの腐食試験による炭素鋼の腐食速度は平板試験片で約0.0490.018g/m2・hであり、試験時間と共に顕著に低減した。また隙間付試験片で約0.0430.012/g/m2・hであり試験時間と共に顕著に低減したが平板試験片に比べてさらに低い値を示した。3)6ヶ月間までの腐食試験後には平板試験片および隙間付試験片のいずれにも孔食状の局部腐食は全く認められなかった。4)各試験期間毎に腐食試験片の表面皮膜を各種の手法により解析した結果、CaCO3とFe304の2層構造から成ることが判った。(2)電気化学試験1)人工淡水(C--88ppm、HCO3-153ppm、PH810)および人工海水(Cl-19.840ppm、HCO3-136ppm、PH711)中での陽分極曲線は人工淡水中では不働態化現象が認められたが、人工海水中では不働態化現象が認められなかった。2)上記の陽分極曲線を参照して、人工海水および人工淡水のそれぞれについて定電位下の腐食試験を行い、試験後の腐食形態に及ぼす溶液のpHおよび印加電位の影響を検討し、炭素鋼に局部腐食の発生する限界条件を求めた。これらの結果より、極低溶存酸素の還元性の人工海水および人工淡水中では炭素鋼は極めて孔食を発生し難いことが確認された。また、人工淡水中において隙間付試験片を用いた定電位下腐食試験ではpH10の溶液中である特定の電位領域で典型的な隙間腐食を生じることが判った。(3)今後の課題以上の如く、本年度の研究において溶存酸素を実質的に含まない強還元性の条件下では炭素鋼は局部腐食(孔食、隙間腐食)を起こさないことが確認された。今後はやや酸化性の条件下における局部腐食の発生条件と局部腐食進展速度についてさらに定量的な評価が必要と